Кригинг в оптимизации геометрии

Интересное сочетание машинного обучения и квантовой химии. Мы раньше писали про то, как машинное обучение решает уравнение Шредингера (медленно, но хорошо), про то, как аппроксимирует энергию в single point (быстро, но много данных надо). Тут нарвался на другое весьма интересное применение машинного обучения: для аппроксимации поверхности потенциальной энергии (ППЭ) при оптимизации геометрии.

Когда идет оптимизация геометрии, используются специальные подходы, которые, по сути аппроксимируют ППЭ квадратичной функцией. Логика использования именно квадратичной функции для этого простая - вблизи минимума ППЭ действительно близка к параболе, а парабола имеет единственный экстремум. Только есть одна проблема - вдали от минимума все становится существенно хуже. То есть если стартовая геометрия далека от минимума - программа будет тыкаться не туда пытаясь загнать в параболу то, что ей не является. Поэтому в квантовой химии используются весьма хитрые подходы, которые переключаются между разными режимами вблизи и вдали от минимума.

Так вот, ребята предложили для создания такой суррогатной модели, которая аппроксимирует ППЭ, использовать метод кригинга, который в машинном обучении и хемоинформатике более известен под именем Регрессии на Гауссовых Процессах (Gaussian Process Regression). Точнее, они используют вариант кригинга, который называется усиленный градиентом кригинг - в нем стараются, чтоб сглаживающая функция подгоняла под эксперимент не только значения Y, но и ее производные dY/dx. Короче говоря, кригинг строит такую сглаживающую функцию ППЭ, чтобы в изученных точках ППЭ энергия и градиент максимально соответствовали данным квантовой химии. Далее, в ходе микроитераций, алгоритм спускается по этой аппроксимированной ППЭ, чтобы найти минимум. Похожие вещи делаются и в классических методах оптимизации.

Авторы показывают, что такой подход сократить число итераций, необходимых для схождения геометрии. А кригинг позволяет более гладко аппроксимировать ППЭ, которая не всегда хорошо аппроксимируется квадратичной кривой. Попытки сглаживания ППЭ гауссовыми процессами были и раньше, но преимущество этого подхода в том, что авторы смогли засунуть физическую модель внутрь кригинга (предложенный ими подход реально сложный) и ППЭ аппроксимируется гораздо более корректно. Это еще раз говорит о том, что интеграция в метод машинного обучения химического (или физического) знания представляет возможности существенного улучшения существующих подходов.

Источник: pubs.acs.org

Комментарии: